Harold Arlen trok in 1933 naar Hollywood waar hij samen met Ted Koehler een liedje schreef voor de Cotten Club in Harlem dat bij-zon-der succesvol was die tijd : Stormy Weather.  Hij componeerde in zijn carrière de muziek voor meer dan 30 Hollywood-films en won een Oscar voor het liedje Over The Rainbow uit The Wizard of Oz.  Andere bekende en succesvolle liedjes van Arlen zijn Accentuate the Positive en That Old Black Magic.

Hij werkte ook een tijd samen met Johnny Mercer en Ira Gershwin en schreef ook muziek voor musicals die op Broadway te zien waren.